近日,上海交通大学氢科学中心邹建新教授在国际知名期刊ACS Nano上发表了MXenes材料负载纳米氢化镁的研究成果:《纳米限制和原位催化MgH2在3D Ti3C2MXene折叠纳米片上自组装增强吸氢性能》。邹建新教授是本文通讯作者,博士生朱文是本文***作者。
评论:0 发布时间: 2023-05-21 浏览: 166
氢化镁是一种理想的固体储氢材料,具有储氢密度高、成本低、安全性好的优点。然而,其过于稳定的热力学和缓慢的吸放氢动力学严重限制了其应用范围。纳米约束被认为是改善镁基储氢材料性能的有效途径,可以提高热/动力性能。然而,传统的碳基体材料(如多孔活性炭、碳凝胶、碳纳米管等。)难以具有高的MgH2/Mg负载率和良好的吸放氢催化效果。二维过渡金属碳/氮化物(MXenes)材料由于其高比表面积、良好的化学/物理稳定性、高热导率和优异的催化性能,被认为是受限MgH2/Mg的理想材料。然而, 由于氧化基团(-OH,-O等)引起的纳米片的堆积问题和氧化问题。)在MXenes表面,通过在MXenes上负载纳米MgH2 _ 2来改善其储氢性能的研究尚未见报道。
图1不同温度下MgH2@Ti-MX复合储氢材料的形貌表征(a-b)、等温吸氢曲线(C)和等温放氢曲线(D)。
在这项研究中,邹建新团队利用十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)和Ti3C2Tx(MXene)之间的静电相互作用构建了三维折叠结构,有效抑制了纳米片之间的堆积风险。然后以煅烧后的三维折叠Ti3C2Tx为基体,成功均匀负载纳米MgH2颗粒(图1 a-b)。所获得的复合储氢材料(MgH2@Ti-MX)具有高储氢容量(4.1重量%),并显示出快速的氢吸收和解吸动力学(图1 c-d)和优异的低温循环稳定性。例如,60MgH2@Ti-MX复合物的初始放氢温度为140℃,在150℃下2.5 h内可释放约3.0 wt%的氢。200℃快速吸放氢60次循环后,容量和动力学衰减不明显。测试的氢气释放温度已经在工作温度范围内(80-200℃) MgH2@Ti-MX复合储氢材料可与高温质子交换膜结合,利用燃料电池的余热释放氢气,在分布式发电、燃料电池汽车等领域具有应用前景。在整个材料体系中,Ti-MX不仅为Mg/MgH2纳米粒子提供了大量的局域化位点,而且对Mg/MgH2的吸放氢也起到了显著的催化作用。
不同状态下mgh2 @ ti-MX复合储氢材料的XPS表征和析氢过程中的原位HRTEM表征。
图3 mgh 2 @ ti-MX复合储氢材料储氢和放氢机理示意图
通过XRD、XPS、TEM和原位HRTEM等进一步测试(图2),发现在MgH2(Mg)/Ti-MX界面原位生成的纳米TiH2相对体系的吸放氢起着关键作用。在电子束辐照条件下,MgH2首先在TiH2附近释放出氢,然后逐渐扩散到整个颗粒,TiH2逐渐分解为TiH和Ti。在“纳米限制”和“原位纳米催化”的双重作用下(图3),MgH2@Ti-MX复合储氢材料表现出优异的储氢性能。这项工作不仅为镁基储氢材料提供了一种改性策略,也为其他储能材料的MgH2“纳米限制”研究带来了新的思路。
这项工作得到了上海交通大学氢科学中心、***自然科学基金、上海市科学技术委员会和上海市教育委员会的资助。
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